成功实现锰氧化物分子束外延,并对deadlayer进行界面工程

La1-xSrxMnO3是著名的庞磁阻材料,其中掺杂x0.33时为室温铁磁金属并具有100%自旋极化的行为,被预言为下一代磁记录、场效应管器件和自旋极化电子注入装置等器件的最佳候选材料之一。然而在La0.67Sr0.33MnO3/SrTiO3的异质结中,当La0.67Sr0.33MnO3的厚度低于临界值时,薄膜无金属相,铁磁性也大大降低,这种行为称为dead layer行为,它大大地限制了超薄器件的应用前景。
我们利用氧化物分子束外延手段,成功生长各种厚度的La0.67Sr0.33MnO3/SrTiO3异质结,并对界面进行了单原子层的调控。图(a)显示了材料的界面,我们可以精确地控制N=0,1,2,等不同原子层的掺杂,调控材料的性质。图(b)是生长过程中的RHEED震荡,和生长后的RHEED图像,稳定的震荡和清晰的二维RHEED图像证实了稳定的逐层生长和平整的薄膜表面。上图(c)为30层薄膜的X光反射率测试结果,清晰的震荡表明了清晰的界面和平整的表面,通过拟合计算厚度证实了我们对厚度的精确控制。图(d)为7层薄膜的cross-sectionTEM图像,也证实了清晰的界面和精确的厚度控制,这是研究临界厚度的层数和影响因素的必不可少的条件。

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图: La0.67Sr0.33MnO3/SrTiO3的生长以及厚度控制

通过测量材料的输运性质,我们发现,薄膜在7层时金属相消失,在30层以下的层数中,薄膜都会受到dead layer行为的影响,随着层数的降低金属性变弱,铁磁性受到大大的压制。在7层时,通过调控界面Sr的掺杂,薄膜的铁磁和金属性随着Sr掺杂的增大而增大,并且在100% Sr掺杂的情况出现了低温下的金属行为,证实了我们对dead layer的行为进行了成功地调控。并且在9层时,材料的金属性和居里温度也会随着界面Sr掺杂的增大而得到改善。

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图: La0.67Sr0.33MnO3/SrTiO3原子层调控实验的输运测量

为了研究这种改变Sr的掺杂来调制dead layer的行为是否和界面相关,我们把100% Sr掺杂生长在薄膜的不同原子层,其输运结果如上图(d)所示。我们的实验证明,只有界面为100% Sr掺杂时,7层的薄膜才会出现金属绝缘体相变,即dead layer临界厚度的降低。从磁性上看,也只有界面为100% Sr掺杂的薄膜表现为居里温度的大幅提升,而100% Sr掺杂的原子层生长在7层薄膜的第二层、中间层、表面,均不改变薄膜的居里温度。
我们的实验用单原子层调控的方法实现了dead layer行为的改善,并证实了dead layer的行为只和界面的掺杂相关,改变薄膜其它位置的掺杂并不能实现dead layer行为的改善。