对单层FeSe的能带结构和超导的界面工程调控

在体材料的铁基超导中,超导转变温度的最高纪录一直是56K。而最近,在SrTiO3衬底上的单层FeSe薄膜中,超导电性得到大大提升,人们发现它具有高达65K的超导配对温度。然而,界面如何提升FeSe的超导至今仍然是一个谜题。此外,如何将配对温度提升至液氮温度也成为研究的焦点,如果能够实现就可能促进未来高性价比的超导器件应用。

利用分子束外延生长,我们把界面氧化物从Nb:SrTiO3换成了Nb:BaTiO3 [Fig.1(a)]. Nb:BaTiO3面内晶格极度拉伸的单层FeSe上,我们发现其超导能隙的闭合温度高达75K [Fig.1(b)],打破了铁基超导体和单原子层薄膜超导温度的最高纪录,提升了未来超导器件的应用的前景。此外,结合原位的角分辨光电子研究,我们比较了基于FeSe的异质结在不同界面、应力以及厚度情况下电子结构和超导能隙的变化。不同的界面氧化物会改变单层FeSe的电子关联作用和超导配对温度。更为重要的是,我们的研究排除了超导和拉伸应力、界面声子能量的直接关系,并发现FeSe和氧化物的界面对超导有着关键性且不平凡的作用 [Fig.1(c)]。根据我们的实验结果,我们提出了界面诱发/界面增强库珀配对的可能机制 [Fig.1(d)]。这些结果给高温超导研究带来了全新的微观视角,并且为进一步通过界面调控提高超导相变温度提供了重要的线索。

论文见:R. Peng, H. C. Xu, S. Y. Tan, H. Y. Cao, M. Xia, X. P. Shen, Z. C. Huang, C. H. P. Wen, Q. Song, T. Zhang, B. P. Xie, X. G. Gong, D. L. Feng, Tuning the band structure and superconductivity in single-layer FeSe by interface engineering, Nature Comm. 5, 5044 (2014).
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铁基超导体中奇特的杂质散射和带宽演化的掺杂效应

在强关联体系中,化学掺杂对于调控物理性质和引发新的物理现象有着非常重要的作用。铁基高温超导电性即可以通过对其母体进行化学掺杂来实现。铁基超导体的母体和铜氧化物类似,与磁性紧密相关。通过掺杂,磁有序被压制,超导电性出现。从现象上看,铁基超导体的超导转变温度对掺杂量很敏感,超导区域在相图中呈现圆屋顶状。全面的理解化学掺杂对铁基超导体电子结构的影响以及建立电子结构和铁基超导电性之间的联系,对于揭示铁基超导电性乃至高温超导电性的机理至关重要。

我们通过系统研究多个不同类型的铁基超导体系的电子结构随掺杂的演化,发现化学掺杂除了我们所熟知的改变载流子浓度,进而改变费米面的拓扑结构,还可以显著地散射准粒子以及改变能带的带宽。随着掺杂量的增加,在布里渊区中心的dxy能带被剧烈散射,其他能带则几乎没有变化,并且散射的强度强烈依赖于掺杂位置;同时,对于大部分体系,能带的带宽由于掺杂而显著增加。特别地,我们发现铁基超导体中的能带带宽的改变可以来源于化学压力、电子掺杂,但空穴掺杂则基本不影响体系的带宽。更为有趣的是,我们发现当体系的带宽超过一个临界值后,超导电性则消失。相反地,通过总结大量铁基超导体的费米面,我们证实了费米面的拓扑结构对于铁基超导电性的影响处于次要地位。我们的结果不仅在理解化学掺杂对电子结构的影响上,建立了一个全面而完整的微观图像,而且解决了铁基超导体中很多长期存在的争论和疑问,统一了对铁基超导体的相图的理解,更指出了今后寻找更高超导转变温度的铁基超导体的方向:保持适当的电子关联强度同时减少超导层的杂质散射。

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  • Z. R. Ye, Y. Zhang, F. Chen, M. Xu, J. Jiang, X. H. Niu, C. H. P. Wen, L. Y. Xing, X. C. Wang, C. Q. Jin, B. P. Xie, and D. L. Feng, Extraordinary doping effects on quasiparticle scattering and bandwidth in iron-based superconductors. Phys. Rev. X. 4, 031041 (2014). Link

关联拓扑绝缘体YbB6表面态的角分辨光电子能谱研究

拓扑绝缘体是具备拓扑保护的表面态的一类新物质,它具有特殊的电子和自旋属性。近年来,拓扑序与电子关联性的相互作用已经激起了众多的研究。作为具有强关联的材料,稀土硼化物表现出很多有趣的关联现象。特别地,六硼化钐(SmB6)最近被预言是一种拓扑近藤绝缘体,激起了人们在关联系统里寻找拓扑序的强大动力。YbB6也是一种类似的稀土硼化物,它具有与SmB6一样的晶体结构,预言说它是一种具有关联性的拓扑绝缘体,并且它具有更大的带隙,因此可能是一种基于拓扑表面态应用方面更有前景的材料。虽然密度泛函理论在预言拓扑绝缘体方面体现过极大的成功,但稀土化合物中的强关联性对精确计算是个不小的挑战。因此,从实验的角度研究YbB6的电子结构和拓扑性质就显得极为重要。

利用角分辨光电子能谱,我们研究了YbB6单晶的电子结构。我们观测到在Γ点和X点附近的绝缘带隙里存在线性色散的能带,他们随kz没有变化,暗示着它们的表面起源。这些能带的圆二色性(CD)实验显示有对应于拓扑绝缘体的自旋角动量结构。在X点附近的β带显示了二度对称的圆二色性,而Γ点附近的α带显示出关于Γ-X轴反对称的行为。并且,我们还发现随着解理面的不同,样品的化学势有高达500 meV的改变,这种情况有时竟然发生在同一表面上。体带通常与拓扑表面态共存,我们观测到的绝缘带隙是100 meV,比理论预言要大。这样,调节化学势以至于实现由表面态主导的输运将是可能的。

上述工作已经发表为Xia, M. et al. Sci. Rep. 4, 5999; DOI:10.1038/srep05999 (2014).
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1YbB6的电子结构以及光电子能谱圆二色性实验结果

Eu(Fe0.79Ru0.21)2As2电子结构的角分辨光电子能谱研究

铜氧化物超导体广泛体现出具有节点的能隙结构,而在种类繁多的铁基超导体中,能隙结构呈现出丰富的多样性。在有的材料中报道了无节点的能隙分布,而有节点的能隙分布也在一些材料中被观测到。有人提出维象关系,晶格常数,特别是铁砷层的高度(hPn),与能隙节点行为有关。当hPn小于(大于)1.33 Å时,它可能是一个有节点的(无节点的)超导体。BaFe2(As0.7P0.3)2 Ba(Fe0.65Ru0.35)2As2就是这样的例子,他们的hPn都小于1.33 ÅEu(Fe0.79Ru0.21)2As2也是一个等价位替换的超导体,其结构与BaFe2(As0.7P0.3)2 Ba(Fe0.65Ru0.35)2As2一样,也同样可以用I4/mmm空间群表征。Eu2+离子不仅仅形成了一个由4f磁矩构成的亚晶格,而且还造成了晶格常数的变化。X光衍射(XRD)的精修结果显示Eu(Fe0.79Ru0.21)2As2hPn1.35Å,这样的话,Eu(Fe0.79Ru0.21)2As2应该是一个能隙不具有节点的铁基超导体,与BaFe2(As0.7P0.3)2 Ba(Fe0.65Ru0.35)2As2迥异。

我们用角分辨光电子能谱研究了Eu(Fe0.79Ru0.21)2As2的低能电子结构。利用光子能量依赖和偏振依赖的实验测量,我们得到了三维动量空间的能带结构,并且确定出各个能带的轨道特性。沿着Γ-M方向,有三条空穴型能带位于布里渊区中心,他们分别来自于dxz, dyz, dxy轨道。dyzdxy构成的能带简并在一起,并且随kz没有色散。但dxz构成的能带显示出很强的kz依赖关系。特别是,我们发现来源于dz2轨道的ζ能带在Z点附近没有贡献谱重到费米面上,与BaFe2(As0.7P0.3)2 Ba(Fe0.65Ru0.35)2As2不同。由于BaFe2(As0.7P0.3)2 Ba(Fe0.65Ru0.35)2As2都是有能隙节点的超导体,而且他们的hPn都小于1.33Å,但Eu(Fe0.79Ru0.21)2As2hPn大于1.33Å,我们的结果给节点、dz2轨道特性和hPn三者存在一个直接的关系提供了更多证据,有助于铁基超导体中能隙节点的理解。

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  • 论文见: M. Xia, W. H. Jiao, Z. R. Ye, Q. Q. Ge, Y. Zhang, J. Jiang, R. Peng, X. P. Shen, Q. Fan, G. H. Cao, T. Zhang, B. P. Xie and D. L. Feng*, Electronic structure of Eu(Fe0.79Ru0.21)2As2 studied by angle-resolved photoemission spectroscopy" Journal of Physics: Condensed Matter 26, 265701 (2014).

极端张力作用下FeSe/SrTiO3/KTaO3异质结内的单层FeSe的超导增强和各向异性的超导能隙的光电子能谱研究

自从只有电子型费米面的铁基超导(e-HTSs)被发现以来,这类超导中的超导配对对称性问题已经成为铁基超导研究中悬而未决的关键问题。为了解释角分辨光电子能谱和中子散射实验中分别观测到的超导序参量的各向同性和相位反号现象,各种新奇的配对对称性理论被提出,它们基于M点为椭圆形的费米面,提出在不同的费米面段上有着序参量的反号。然而,在迄今为止发现的e-HTSs(包括AFe2Se2和单层FeSe)中,M点的费米面都为近似简并、低椭圆度的形状,不能对这些理论给出实验性的判据。另一方面,最近各项实验结果表明在SrTiO3衬底上的单层FeSe中发现了65K的超导配对温度以及应力依赖的共线反铁磁行为。因此调节拉伸应力、设计新型的e-HTSs的研究对于提高铁基超导转变温度、研究配对对称性都十分重要。

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我们通过分子束外延设计异质结FeSe/SrTiO3/KTaO3(如图1(a)所示),保持FeSe/SrTiO3界面不变的情况下人工调控单层FeSe的面内晶格至3.989 Å的极高值(如图1(b)所示),并利用原位角分辨光电子能谱系统地研究了它的电子结构和超导能隙。在这种薄膜中,我们发现了超导能隙在高达70K才闭合(如图1(c)所示),相比于之前FeSe/SrTiO3提高了5K(如图1(d)所示),是铁基超导中的超导配对温度的最高记录。另外,在增加的张力作用下,单层FeSe中的电子型费米面为两个交叉的椭圆形而不再简并,但并没有能带交叉的杂化现象(如图1(e)所示),这是第一次在e-HTss中观测到清晰的费米面退简并现象。超导能隙的分布表现为各向异性但没有节点,在电子费米面交叉点为极小值(如图1(f)所示)。这表明在e-HTSs中仍然为s波的配对对称性,并给各种新奇配对对称性的理论提供了强有力的实验约束。此外,我们的实验还表明,利用人工界面工程的调制是研究铁基超导电子结构、超导机制以及提高超导电性的新型有效工具。该结果发表在Physical Review Letters 112, 107001 (2014)上。